Kohlenstoff-Nanoröhrchen koppeln Licht und Materie

Neue Lichtquellen aus kohlenstoffbasierten Halbleitern

  • Abb. 1: Selektive Dispersion von halbleitenden (6,5) Kohlenstoffnanoröhrchen (single-walled carbon nanotubes, SWCNTs) mittels Scherkraftmixers (links). Die erhaltenen Nanoröhrchen zeigen eine schmalbandige Absorption und Emission im nahen Infrarot (rechts). Die violette Farbe der Dispersion beruht auf einer weiteren Absorptionsbande der SWCNTs bei 575 nm. In Qualität und Quantität übersteigen diese Disperionen alle ultraschallbasierten Methoden.Abb. 1: Selektive Dispersion von halbleitenden (6,5) Kohlenstoffnanoröhrchen (single-walled carbon nanotubes, SWCNTs) mittels Scherkraftmixers (links). Die erhaltenen Nanoröhrchen zeigen eine schmalbandige Absorption und Emission im nahen Infrarot (rechts). Die violette Farbe der Dispersion beruht auf einer weiteren Absorptionsbande der SWCNTs bei 575 nm. In Qualität und Quantität übersteigen diese Disperionen alle ultraschallbasierten Methoden.
  • Abb. 1: Selektive Dispersion von halbleitenden (6,5) Kohlenstoffnanoröhrchen (single-walled carbon nanotubes, SWCNTs) mittels Scherkraftmixers (links). Die erhaltenen Nanoröhrchen zeigen eine schmalbandige Absorption und Emission im nahen Infrarot (rechts). Die violette Farbe der Dispersion beruht auf einer weiteren Absorptionsbande der SWCNTs bei 575 nm. In Qualität und Quantität übersteigen diese Disperionen alle ultraschallbasierten Methoden.
  • Abb. 2: Licht-Materie Kopplung mittels Kohlenstoffnanoröhrchen in einer optischen Kavität. Die ungekoppelten Photonen (Kavität, oben links) zeigen eine charakteristische parabelförmige Energiedispersion. Die Exzitonen der Nanoröhrchen hingegen eine flache Dispersion (oben rechts). Durch Kopplung der beiden Teilchen können Exziton-Polaritonen erzeugt werden (Mitte), die zu einer Licht-Materie Hybridisierung führen. Im Experiment (links: Reflektion, rechts: Photolumieszenz) werden dann zwei Polaritonmoden gemessen, welche gemischte Photonen- und Exzitoneneigenschaften besitzen.
Wissenschaftlern ist es erstmals gelungen, eine starke Wechselwirkung von Licht und Materie in halbleitenden Kohlenstoff-Nanoröhrchen nachzuweisen. Diese starke Licht-Materie-Kopplung bildet eine wichtige Grundlage für die Realisierung neuer Lichtquellen, insbesondere elektrisch gepumpter Laser, die auf der Basis von organischen Halbleitern hergestellt werden sollen und unter anderem für Anwendungen in der Telekommunikation von Bedeutung wären. Die Forschungsergebnisse beruhen auf der Zusammenarbeit der Gruppen von Prof. Dr. Jana Zaumseil (Heidelberg) und Prof. Dr. Malte Gather (St Andrews) im Rahmen der Doktorarbeit von Arko Graf.
 
Laserartige Lichtemission von organischen Halbleitern
 
Organische Halbleiter auf der Basis von Kohlenstoff sind eine kosten- und energieeffiziente Alternative zu konventionellen anorganischen Halbleitern wie Silizium oder Galliumnitrid. So finden Leuchtdioden, die aus diesen Materialien bestehen, bereits flächendeckend in den Displays vieler Smartphones Einsatz. Weitere Bauelemente für Anwendungen in der Beleuchtungstechnik, der Datenübertragung und der Photovoltaik befinden sich im Prototyp-Status. Ein wichtiges Bauteil der Optoelektronik konnte bislang jedoch nicht mit organischen Materialien realisiert werden – der elektrisch gepumpte Laser. Dies liegt vor allem daran, dass organische Halbleiter nur eingeschränkt in der Lage sind, Ladungen – das heißt Strom – zu transportieren. Dadurch ist es besonders schwierig, hohe Ladungsträgerdichten zu erreichen, die aber notwendig sind, um Laserlicht zu erzeugen. Um diese Hürde zu überwinden, werden zunehmend alternative Laserkonzepte untersucht. 
 
So rückte in den letzten Jahren die laserartige Lichtemission von organischen Halbleitern auf der Grundlage der Licht-Materie-Kopplung zunehmend in den Mittelpunkt der Forschung. Werden Photonen (Licht) und Exzitonen (Materie) mit ausreichend großer Wechselwirkung zusammengebracht, koppeln diese so stark, dass sogenannte Exziton-Polaritonen entstehen. Es handelt sich hier um Quasiteilchen, die auch Licht abgeben. Unter bestimmten Bedingungen kann diese Emission die Eigenschaften von Laserlicht annehmen.

Interessanterweise kann dies bei weitaus geringeren Pumpleistungen erreicht werden als bei herkömmlichen „photonischen“ Lasern. Bei ausreichend gutem Ladungstransport würden so Exziton-Polaritonen die Herstellung eines elektrisch gepumpten kohlenstoff-basierten Lasers in greifbare Nähe rücken lassen.

 
Eigenschaften von halbleitenden Kohlenstoff-Nanoröhrchen
 
Im Rahmen der Zusammenarbeit von Prof. Zaumseil und Prof. Gather konnte nun erstmals die Bildung von Exziton-Polaritonen in halbleitenden Kohlenstoff-Nanoröhrchen nachgewiesen werden [1]. Hierfür wurde zunächst ein neuartiges Verfahren entwickelt, um die halbleitenden Nanoröhrchen in bislang unerreichten Mengen aufzureinigen. Durch den Einsatz eines Scherkraftmixers zur Dispersion der Nanoröhrchen und eines speziellen konjugierten Polymers in Toluol als Dispersionsmittel konnte eine halbleitende Sorte von Kohlenstoffnanoröhrchen effizient und in sehr großen Mengen aufgereinigt werden (Abb. 1) [2]. Der Prozess lässt sich leicht auf mehrere Liter hochskalieren.
 
Anschließend wurde eine Schicht der halbleitenden Nanoröhrchen zwischen zwei Goldspiegeln, die die optische Kavität bildeten, eingebettet (Abb. 2,  oben). Durch die Spiegel wird das von den Nanoröhrchen emittierte Licht innerhalb der Kavität durch wiederholte Reflektion „gefangen“. Bei präziser Einstellung der Resonanzwellenlänge wird das Licht dabei immer wieder von den Nanoröhrchen absorbiert und emittiert, wodurch es zu einem Energieaustausch zwischen den Photonen (Licht, Kavität) und Exzitonen (Materie, Kohlenstoffnanoröhrchen) kommt. Ist dieser Energieaustausch schneller als der Zerfall der einzelnen Teilchen (Photonen und Exzitonen), spricht man von starker Kopplung (Abb. 2, Mitte). Anstatt einer Überlagerung der Photonen und Exzitonen entstehen dabei zwei neue Zustände, die als oberes und unteres Polariton bezeichnet werden. Diese hybriden Licht-Materie Quasiteilchen kombinieren in einzigartiger Weise die Eigenschaften von Photonen und Exzitonen und ermöglichen so die Untersuchung neuer physikalischer Effekte. Ein Teil dieser Polaritonen verlässt die Probe in Form von Licht, welches bereits unterhalb der Polariton-Laserschwelle gerichtet und schmalbandig ist. Durch die Verwendung von Kohlenstoffnanoröhrchen ist es nun erstmals gelungen, diese Emission in den Bereich des nahen Infrarots 
(> 800 nm) zu verschieben und dabei alle Vorteile organischer Materialien beizubehalten.
 
Für andere organische Materialien, wie organische Einkristalle, Polymere und Proteine, konnte bereits gezeigt werden, dass Polaritonen für effiziente optisch-gepumpte Laser benutzt werden können. Bisher waren die Ladungsträgerbeweglichkeiten typischer organischer Halbleiter jedoch zu gering für elektrisch gepumpte Laser. Kohlenstoff-nanoröhrchen hingegen transportieren positive und negative Ladungen ausgesprochen gut. Darüber hinaus zeigen sie außergewöhnliche optische Eigenschaften, wie einen sehr hohen Extinktionskoeffizienten und sehr schmale Absorptions- und Emissionsbanden, die das Erreichen der Laserschwelle begünstigen. Der Nachweis von Exziton-Polaritonen in Kohlenstoffnanoröhrchen ist somit ein wichtiger Schritt auf dem Weg zur Realisierung elektrisch gepumpter Laser auf der Basis von organischen Halbleitern.
 
Da das Emissionspektrum der Kohlenstoffnanoröhrchen je nach Durchmesser einen Großteil des nahen Infrarots abdeckt, wären solche Laser von großem Interesse für die Weiterentwicklung der optischen Datenübertragung. Schon jetzt ist es mit Hilfe der Exziton-Polariton-Bildung möglich, das von den Kohlenstoffnanoröhrchen ausgestrahlte Licht über große Wellenlängenbereiche zu verschieben, ohne das verwendete Material zu wechseln. An der Integration der Kohlenstoffnanoröhrchen und Kavitäten in elektrische Bauelemente und somit an der Verwirklichung des elektrisch gepumpten, organischen Lasers wird derzeit intensiv gearbeitet.

Autoren
Arko Graf1, Jana Zaumseil1, Malte C. Gather2

 
Zugehörigkeiten
1Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut, Heidelberg
2University of St Andrews, Vereinigtes Königreich
 
Kontakt
Prof. Dr. Jana Zaumseil
Physikalisch-Chemisches Institut
zaumseil@uni-heidelberg.de
 
 
 

Referenzen
[1] A. Graf, L. Tropf, Y. Zakharko, J. Zaumseil and M. C. Gather: Near-infrared exciton-polaritons in strongly coupled single-walled carbon nanotube microcavities. Nature Communications 7, 13078 (2016), doi: 10.1038/ncomms13078.
[2] A. Graf, Y. Zakharko, S. P. Schießl, C. Backes, M. Pfohl, B. S. Flavel and J. Zaumseil: Large scale, selective dispersion of long single-walled carbon nanotubes with high photoluminescence quantum yield by shear force mixing. Carbon 105, 593 (2016), doi: 10.1016/j.carbon.2016.05.002
 

 

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